与纳米颗粒催化剂相比，单原子催化剂(SAC)是一种新型多相催化剂，因为它们具有金属原子使用的最终效率和独特的活性/选择性。

单原子驱动的动态渗碳促进长期反应过程中的CO2转化

目前对SAC的研究主要集中在单个活性位点的比活性和选择性上，实际反应中的不同反应机制仍不清楚。

最近，由张涛教授和副教授领导的一个研究小组。中国科学院大连化学物理研究所杨冰研究员与中国科学院上海应用物理研究所朱北恩研究员合作，揭示了SACs在实际反应中的新机制。

“除了提供单一的活性位点外，PdSACs还可以在CO2转化过程中通过长期反应促进FeOx表面的动态渗碳，从而显着增强逆向水煤气变换活性和CO选择性，”杨教授说。

这项研究于9月12日发表在《化学》杂志上。

研究人员发现，Pd1-FeOxSACs在长期反应中促进了FeOx表面的持续渗碳，同时增加了逆水煤气变换活性(从17%到28%)和CO选择性(>98%)。相比之下，Pd-NPs-FeOx(~4nmPd纳米颗粒)在整个运行时间测试期间具有出色的稳定性，CO2转化率保持在~20%。

此外，他们还报道了Pd1单原子的意外作用。Pd单原子不仅在初始阶段通过激活表面氧物种提供单一活性位点，而且还促进FeOx表面的动态渗碳以实现高活性Fe5C2相并将活性势垒减少至27.7kJ/mol长期-项反应，远远超过先前报道的铁基催化剂。相比之下，在初始反应期间通过强金属-载体相互作用，通过快速FeOx包封抑制Pd纳米颗粒催化剂的渗碳。

“这项工作提高了对SAC反应机制的一般理解，”杨教授说。“单个原子的作用不仅是提供单一的活性位点，而且在实际反应中促进多相催化剂高活性相的形成，在合理设计中应考虑这两种作用。”