探索可被阳光激活为光催化剂的纳米金刚石

纳米金刚石材料作为催化剂具有巨大的潜力。与它们的体积相比，由碳制成的廉价纳米粒子提供了非常大的表面。然而，为了催化加速水性介质中的化学反应，来自催化剂的电子需要进入溶剂化，而在纯金刚石材料中，这需要高能紫外光来激发。另一方面，纳米颗粒的极小尺寸允许纳米金刚石表面出现新的分子状态，这些分子状态也吸收可见光。

作为DIACAT项目的一部分，HZB的一个团队现在已经研究了光激发过程中纳米金刚石材料的不同变体，并以极高的时间分辨率分析了该过程。具有不同表面化学性质的纳米金刚石样品由法国CEA的Jean-CharlesArnault博士和现在斯图加特大学的AnkeKrueger教授组成。纳米粒子的表面不同，含有不同数量的氢或氧原子。

“表面的氢使电子发射更容易，”HZB的纳米金刚石专家TristanPetit博士解释说。“在众多变体中，我们发现纳米粒子表面的氢和类富勒烯碳的某种组合是理想的，”他说。

在HZB的激光实验室中，他们在用超快激光脉冲激发后研究了具有不同表面终端(例如氢、-OH或-COOH)的水性纳米金刚石分散体。HZB的ChristophMerschjann博士解释说：“我们能够通过实验准确地测量吸收曲线在225nm紫外线范围内的不同激发波长和400nm可见光范围内的蓝光下的行为。”

“我们想知道在光激发后的第一个关键皮秒内发生了什么，因为那是电子离开表面并进入水中的时间，”Merschjann说。由AnnikaBande博士领导的理论团队贡献了密度泛函理论建模来解释光谱。数据显示，正如预期的那样，紫外线将电子带入所有样品的溶液中，但对于那些表面具有类富勒烯碳的样品，这也可以通过可见光实现。

“在这项工作中，我们首次展示了——据我们所知——在可见光下纳米金刚石在水中的溶剂化电子发射是可能的，”Petit说。

这是将纳米金刚石材料用作光催化剂的决定性一步。这些廉价且不含金属的材料可能是未来利用阳光将CO2进一步加工成有价值的碳氢化合物，甚至将N2转化为氨的关键。