一氧化碳(CO)选择性加氢生成高级醇(C2+OH)是生产高价值化学品的一种有前途的非石油途径,其中对CO裂解和CC偶联的精确调控至关重要。

研究人员实现高选择性CO加氢生成高级醇

近日,邓德辉教授及其副研究员领导的研究小组。中国科学院大连化学物理研究所余亮研究员与厦门大学王晔教授合作,实现了CO在钾离子上高选择性加氢生成C2-4OH改性富边二硫化钼(ER-MoS2-K)催化剂。

这项研究于10月26日发表在《自然通讯》上。

基于纳米通道限制生长机制制备了具有均匀线性通道的纳米阵列形态的ER-MoS2-K催化剂。

研究人员发现,在240°C和50bar的条件下,它可以在氢化产品中提供17%的高CO转化率和45.2%的卓越C2-4OH选择性。此外,通过减小MoS2的横向尺寸以丰富边缘以促进碳链增长,研究人员实现了C2-4OH与甲醇的选择性比从0.4翻转至2.2,并且C2-4OH的选择性可以达到99%为C2+OH产物。

MoS2边缘的硫空位(SV)通过同时促进CHxO*的CO裂解生成CHx*中间体以及随后CO*和CHx*之间的CC偶联来促进碳链生长,而钾促进剂通过与羟基的静电相互作用促进醇的解吸,从而能够可控地形成C2-4OH。

“我们的工作展示了MoS2边缘SV在定制CO裂解和CC偶联以实现CO加氢中碳链增长方面的高度灵活性,从而为合理设计选择性加氢反应活性位点的纳米结构和微环境提供了原型,”邓教授说。