中国科学院合肥物质科学研究院的科学家们展示了使用可控合成的单原子催化剂(SAC)来描述电催化氮还原反应(NRR)性能与单原子(SA)负载之间的关系。

为绿色生产氨而开发的原子分散双金属铁钴电催化剂

在环境条件下从NRR电合成氨已被广泛认为是一种绿色氨合成技术,可取代传统的能源和资本密集型Haber-Bosch工艺。

科学家们一致认为,SAC的有趣特征可能会创造一种新的催化范式。然而,阻碍SAC合理设计和开发的关键挑战之一是缺乏对性能与SA负载之间关系的深入了解,这主要是由于无法精确控制具有所需SA负载密度和活性位点协调的SAC的合成形式。

在这项研究中,研究人员展示了一种吸附调节合成方法,该方法使用细菌纤维素作为吸附调节剂,通过碳热还原控制Fe3+/Co2+对细菌纤维素的浸渍。然后通过双金属[(O–C2)3Fe–Co(O–C2)3]配位将Fe–CoSAs固定到细菌纤维素衍生的碳上。

重要的是,科学家们揭示了一套定量定义细菌纤维素和吸附溶液之间Fe3+/Co2+分布的关系,以及细菌纤维素上浸渍的Fe3+/Co2+到Fe/CoSAs的百分比转化率。细菌纤维素衍生的碳。然后,他们展示了使用这种定量关系来指导可控合成具有所需Fe/Co含量和原子比的双金属Fe-CoSAC。

他们表明,可控合成的SAC可以描述NRR性能和SA负载之间的电催化关系。具有统一Fe/Co原子比的单原子电催化剂(SAECs)具有双金属Fe-CoSAs的最高位点密度和NRR性能,使其能够以出色的法拉第效率实现出色的氨产率。

与其他类型的催化剂相比,SAC的催化活性取决于SA的性质、载体的物理化学性质,以及重要的是,将SA固定在载体上的配位键。

在电催化NRR条件下,合成的双金属Fe-CoSAECs中的[(O–C2)3Fe–Co(O–C2)3]原位转化为更稳定的配位构型[(O–C2)3Fe–Co(O–C)C2],从而促进和维持NRR性能。