光电极如何改变与水接触
基于BiVO4的光电极被认为是太阳能制氢的最佳候选材料。但是当它们与水分子接触时究竟会发生什么?《美国化学学会杂志》上的一项研究现已部分回答了这个关键问题:来自掺杂剂或缺陷的过量电子有助于水的离解,从而稳定表面上所谓的极化子。劳伦斯伯克利国家实验室高级光源实验的数据表明了这一点。这些见解可能会促进基于知识的更好的光阳极设计,以用于绿色制氢。
每片绿叶都能将太阳能转化为化学能,储存在化合物中。然而,光合作用的一个重要子过程已经可以在技术上被模仿——太阳能制氢:阳光在所谓的光电极中产生电流,可用于分裂水分子。这会产生氢气,这是一种多功能燃料,可以以化学形式储存太阳能并在需要时释放。
多才多艺的光电极
在HZB太阳能燃料研究所,许多团队正在致力于实现这一愿景。他们的研究重点是生产高效的光电极。这些是在水溶液中保持稳定且高度活跃的半导体:它们不仅可以将阳光转化为电流,还可以作为催化剂来加速水的分解。便宜且高效的光电极的最佳候选者之一是钒酸铋(BiVO4)。
“基本上,我们知道只要将钒酸铋浸入水溶液中,表面的化学成分就会发生变化,”HZB太阳能燃料研究所的DavidStarr博士说。他的同事MarcoFavaro博士补充说:“尽管对BiVO4进行了大量研究,但直到现在还不清楚这对与水分子接触后的表面电子特性有何影响。”在这项工作中,他们现在已经调查了这个问题。
他们在劳伦斯伯克利国家实验室的先进光源中,利用共振环境压力光电子能谱研究了在水蒸气下掺杂钼的BiVO4单晶。芝加哥大学GiuliaGalli领导的团队随后进行了密度泛函理论计算,以帮助解释数据并理清单个元素和电子轨道对电子态的贡献。
检测到表面上的极化子
“原位共振光电发射使我们能够了解我们的BiVO4晶体的电子特性如何在吸水后发生变化,”Favaro说。测量和计算的结合表明,由于晶体某些表面上的掺杂或缺陷产生的过剩电荷,可能会形成所谓的极化子:带负电的局部状态,水分子可以很容易地附着然后解离。
通过水离解形成的羟基有助于稳定进一步的极化子形成。“多余的电子在表面上以VO4单位定位为极化子,”斯塔尔总结了结果。
“我们还不能确定的是极化子在电荷转移中扮演什么角色。它们是促进它从而提高效率,还是相反,是一个障碍,我们仍然需要弄清楚,”斯塔尔承认。这些结果为改变表面化学成分和电子结构的过程提供了有价值的见解,并可能促进基于知识的更好的绿色氢生产光阳极设计。
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