串联单原子电催化剂实现CO2还原为乙醇
碳基燃料的电化学CO2还原反应(CO2RR)为减少CO2排放和促进可再生能源的利用提供了一种有前景的策略。
Cn(n≥2)液体产品因其高能量密度和易于储存而受到欢迎。然而,由于机制理解有限,C-C偶联途径的操纵仍然是一个挑战。
最近,由教授领导的一个研究小组。中国科学院大连化学物理研究所的张涛和黄艳强开发了一种锡基串联电催化剂(SnS2@Sn1-O3G),可以在法拉第作用下重复生产乙醇在-0.9VRHE和17.8mA/cm2的几何电流密度下效率高达82.5%。
该研究于10月30日发表在《自然能源》杂志上。
研究人员通过SnBr2和硫脲在三维碳泡沫上的溶剂热反应制备了SnS2@Sn1-O3G。电催化剂包含SnS2纳米片和原子分散的Sn原子(Sn1-O3G)。
机理研究表明,这种Sn1-O3G可以分别吸附*CHO和*CO(OH)中间体,从而通过前所未有的甲酰基-碳酸氢盐偶联途径促进C-C键的形成。
此外,通过使用同位素标记的反应物,研究人员追踪了在Sn1-O3G催化剂上形成的最终C2产物中C原子的路径。该分析表明产物中的甲基C来自甲酸,而亚甲基C来自CO2。
“我们的研究为乙醇合成的C-C键形成提供了一个替代平台,并提供了操纵CO2还原途径获得所需产品的策略,”黄教授说。
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