光与物质的相互作用是人们观察物理世界最基本的方式之一。虽然光的反射和折射揭示了物质的形态,但光的非弹性散射(如拉曼散射)将化学键的分子指纹编码为光子的能量转移。然而,这种相互作用的可能性微乎其微。

回音壁微探针为光谱学开辟了新的机遇

在过去的几十年里,研究人员一直在开发特定的机制和结构来增强拉曼信号。表面增强拉曼光谱(SERS)代表了此类工作中最有前途的平台之一,其中引入金属纳米结构以显着增强样品表面附近的电磁场,并调整目标的能态密度以有利于拉曼散射。另一方面,回音壁模式(WGM)微谐振器已成为增强传感、光谱、成像等应用中光与物质相互作用的领跑者。

这些亚毫米谐振器可以充当光储存器,积累光并实现暂时增强的光场。这两个平台的结合无疑是充满希望和有趣的,可以在空间和时间上增强光与物质的相互作用。然而,需要进行系统的调查和概念验证演示。

在最近发表在《光:科学与应用》杂志上的一篇论文中,圣路易斯华盛顿大学杨兰教授领导的研究小组提出了一种新颖的拉曼增强平台,其中WGM微探针与纳米等离子体SERS结构相结合。纳米等离子体热点通过相位匹配空腔-天线耦合机制与WGM耦合,以最大限度地提高各种化学和生化样品的自发拉曼散射。

据报道,在传统上由聚焦自由空间光束激发的独立纳米等离子体热点之上,增强了两个数量级。该小组还展示了微探针与不同类型的SERS基底的兼容性,包括光刻定义的纳米等离子体热点阵列和商业SERS基底纸,展示了该新型平台的多功能性。

更有趣的是,通过将探头安装到平移台上,仅用亚毫瓦连续波泵浦功率就实现了具有信号增强的二维高光谱拉曼成像。报告的结果为探索通过WGM-等离子体混合共振增强非弹性光-物质相互作用打开了大门,并且还为基于拉曼的材料分析和化学成像提供了一种多功能工具。

“本文是我们小组探索WGM微谐振器和纳米等离子体SERS结构结合的漫长旅程的总结。我们发现,WGM不是简单地充当光泵激发接口,而是与纳米等离子体热点形成混合模式。此外,由于WGM的导波性质,我们观察到了相位匹配条件的表现,这既是混合共振的证据,也是可利用的拉曼信号增强的重要贡献者,”作者解释道。

“在某些方面,WGM微探针平台的工作原理与原子力显微镜(AFM)尖端类似。我们还尝试从设备开发的角度展示和评估该平台的潜力。这激发了我们研究增强传统SERS和使用微探针配置进行2D扫描拉曼成像。根据所提供的所有结果,我们有信心地说,这项新技术可以为更好、可能更紧凑的SERS测试平台带来许多机会,”该团队表示。

研究人员总结道:“理解我们工作的过于简单化的方式可能是:我们开发了一种多功能且可扫描SERS样品的隐形眼镜。”