核燃料实验展示了液态氧化钚在最高温度下的行为

2011年日本福岛第一核电站事故激发了广泛的研究和分析，使核能成为安全的标杆。它还激发了美国能源部(DOE)阿贡国家实验室的一系列研究。科学家希望更仔细地研究核燃料材料，以更好地了解它们在极高温度下的表现。

2014年，一个多学科团队利用阿贡先进光子源(APS)(美国能源部科学办公室用户设施)光束线6-ID-D的明亮X射线，测量并发表了熔融二氧化铀(UO2)的结构。这种物质是世界各地核反应堆使用的燃料的主要成分。除了提供答案之外，该实验还提出了一些问题，即液态钚氧化物(PuO2)和其他混合氧化物燃料在类似高温下的表现如何，这些燃料正在考虑用于下一代反应堆。

PuO2的实验研究引发了更多安全问题。然而，阿贡国家实验室的团队认为，锕系氧化物的数据是根本需求。他们承担了一项艰巨的任务，即设计一项实验，以克服PuO2研究过程中的复杂挑战。

他们的工作成果将帮助科学家和工程师建模、设计和建造清洁核能系统，以延续令人印象深刻的安全传统。

阿贡化学工程师和物理学家团队与材料开发公司的StephenWilke和RickWeber等人合作，在2024年4月的《自然材料》杂志上发表了他们的实验结果“氧化钚熔体结构和共价性”。

阿贡高级物理学家克里斯·本莫尔(ChrisBenmore)表示：“阿贡可能是世界上唯一能够进行这种非常困难的实验的地方。我们在2014年用UO2进行了原理验证，直到现在我们才将能力扩展到PuO2。实验涉及在极端条件下运行的复杂仪器。”

Benmore帮助设计了实验X射线室，执行了X射线测量，并分析和建模了X射线数据。阿贡国家实验室化学和燃料循环技术(CFCT)部门主管MarkWilliamson协助进行了APS实验的室设计和安全分析，并指导了合成实验样品的CFCT团队。材料开发公司开发了用于测量的仪器，并进行了必要的安全调整，使该仪器更适合PuO2实验。

像蝴蝶一样飘舞，又像蜜蜂一样蜇人

将直径约为2毫米的PuO2样品悬浮在气流中，然后用二氧化碳激光束加热直至熔化。这使得团队能够在高达3,000K的温度下测量样品的结构，而不会冒着样品因容器相互作用而受到污染的风险。样品最初呈哑光灰色。加热后，它们变成闪亮的黑色。在不同气流中以不同温度加热样品，揭示了熔体和结构在不同气氛中的挥发性变化。

“我们解析了液态氧化钚的结构，发现其中确实存在一些共价键，”本莫尔说。“我们还发现，这种液态结构与氧化铈相似，可用作非放射性替代品。”

材料开发公司的主要作者斯蒂芬·威尔克补充道：“人们已经使用悬浮器在极高的温度下熔化材料，但要将这项技术应用于研究核燃料材料，而这其中还存在其他问题，需要更高水平的复杂程度和安全审查。我认为它获得了巨大的回报。”

该实验的另一个令人兴奋的成果是利用X射线数据在阿贡实验室计算资源中心的超级计算机上开发机器学习。该团队能够以量子力学的精确度模拟系统中所有电子的行为。这项工作可以进一步阐明键合机制的性质，并有助于确定未来反应堆中使用混合氧化物燃料的安全参数。

威廉姆森说：“这组综合实验的数据不仅提供了具有技术重要性的信息，还提供了锕系氧化物在极端温度下的基本行为的见解。这是专家们的一次精彩合作，也是我们如何共同努力不断改进核能系统的一个很好的例子。”