化石燃料燃烧产生的汽车尾气是二氧化碳和一氧化碳等空气污染物的主要来源。为了减轻空气污染,研究人员正在研究二甲氧基甲烷 (DMM) 等燃料添加剂。但 DMM 的生产本身也会带来环境危害。

纳米碳催化剂设计为可持续燃料添加剂生产开辟新途径

6 月 21 日,中国研究小组在《碳未来》杂志上发表的论文中展示了一系列磷改性纳米碳催化剂如何促进绿色 DMM 生产。

这种柴油混合燃料的独特燃料特性包括高氧含量和化学稳定性以及低毒性。研究表明,DMM 与传统柴油的混合可将烟灰形成量减少多达 80%。

在商业上,DMM 的生产是通过成熟的两步工艺进行的:甲醇氧化形成甲醛,然后与甲醇偶联。然而,这种传统的合成路线非常复杂,并且由于复杂的顺序反应和使用危险的酸性催化剂而对环境不友好。

为了克服这些缺点,研究人员一直在探索生产 DMM 的替代方法。其中一条很有前景的路线是使用非金属纳米碳材料作为催化剂,可以一步生产 DMM。

近年来,非金属纳米碳基催化剂已成为传统上用作化学反应载体的金属催化剂的可持续、可靠的替代品。

中国科学技术大学的魏琪说:“在纳米碳催化下通过甲醇选择性氧化一步合成DMM是一种绿色、可持续但具有挑战性的化学过程。纳米碳材料在各种催化反应中都表现出了显著的活性和稳定性。”

然而,通过甲醇转化实现DMM的一步合成需要在氧化还原(氧化还原反应)和酸性位点之间取得微妙的平衡,并且关于纳米碳催化剂仍有许多未解问题。

例如,纳米碳材料的性能受到表面功能团的显著影响,但到目前为止,纳米碳材料表现出无法控制的表面功能团,这使得不同类型反应的活性位点的识别变得复杂。

最近的研究表明,通过利用非金属杂原子修饰纳米碳可以有效调整表面特性和氧化还原/酸性催化活性,从而实现高效、选择性的 DMM 合成路线。

在此研究基础上,中国研究团队制备了一系列磷改性碳催化剂,用于甲醇一步合成DMM。

通过这种方法,该团队同时实现了高甲醇转化率和DMM形成率。

通过大量的表征和相应的控制实验,他们的研究表明,磷和纳米碳的共价键(即一个碳原子和一个磷原子共用一对电子的键)是导致高DMM选择性的关键因素,这表明催化剂将原料转化为燃料添加剂产品的效率和精度。

齐教授表示:“这项工作不仅为DMM的一步合成提供了一种新型、可持续的碳基催化剂,而且为相关反应体系的纳米碳催化剂的合理设计提供了深刻的见解。”

他们的发表成果为新型纳米碳材料的设计提供了新思路,并为甲醇高效选择性转化为DMM提供了潜在的绿色催化剂。

其他贡献者包括中国科学院金属研究所的戴学亚、闫鹏强、白云丽和郭淼。戴和白也来自中国科学技术大学。