作者：张楠楠，中国科学院中国科学院宁波材料技术与工程研究所王利平研究员课题组报道了镧系元素掺杂二硫化钼(Ln)增强的氧还原反应(ORR)活性和双周期化学趋势-MoS2)。该研究发表在《自然通讯》上。

稀土掺杂二硫化钼的增强氧还原反应活性及双周期趋势

MoS2在催化、固体润滑、光电等领域具有广阔的应用前景。各种镧系元素(Ln)，如Sm、Eu、Dy、Ho、Er和Yb等可以掺杂到MoS2中以改变其物理化学性质。

通过将O2还原为H2O，表面氧还原对于Ln-MoS2基功能材料、涂层和器件的性能和寿命起着至关重要的作用，例如燃料电池效率和器件电偶腐蚀。探索Ln-MoS2表面的ORR活性及其轨道化学机制可以为Ln-MoS2体系的实际应用设计、精确的性能调控和有效保护提供指导。

通过密度泛函理论计算，研究人员研究了所有15个Ln-MoS2(Ln=La~Lu)表面上的ORR过程。

Ln的掺杂显着增强了Ln-MoS2表面的ORR活性。此外，还观察到ORR活性的令人着迷的调节双周期化学趋势。

此外，基于热力学统计准确模拟了水对松散f/液体界面的影响。还进行了电流-电位极化曲线模拟，以定量揭示ORR活性并有效指导相关实验。

深入的电子结构分析表明，ORR活性的增强可归因于缺陷态配对机制，该机制选择性地稳定Ln-MoS2上的羟基和氢过氧基吸附物，从而显着降低ORR能垒。

此外，提出了Ln-MoS2系统的通用轨道化学机制，这有助于解释在各种电子、热力学和动力学性质中观察到的固有双周期趋势。

这项工作揭示了优质Ln-MoS2基材料和相关系统的设计，在电催化剂、光电纳米器件和防腐涂层方面具有广阔的应用和商业前景。