作为替代遗传聚合物的新型原始异种核酸的发现为生命起源之谜增添了一块

地球上生命的化学起源是科学家们几十年来一直试图拼凑的一个谜题。人们提出了许多假设来解释生命是如何形成的，以及早期地球上的哪些化学和环境因素可能导致生命形成。许多这些假设中需要的一个步骤涉及遗传聚合物的非生物合成——由一系列重复的化学单元组成的材料，能够通过碱基配对相互作用存储和传递信息。

一个这样的假说是RNA(核糖核酸)世界假说，它从这个概念中汲取灵感并表明RNA可能是生命的原始生物聚合物，既用于遗传信息存储和传输，也用于催化。然而，在没有RNA单体化学活化的情况下，研究发现，在没有脂质或盐辅助合成或矿物模板等特殊环境的情况下，RNA聚合在原始干燥条件下效率低下。

虽然这并不一定会降低RNA世界假说的可信度，但原始化学系统非常多样化，不可能干净得只包含RNA和脂质，这表明可能还发生了其他形式的原始核酸聚合。

其中一个主要假设表明，在早期地球上，可能存在一种不同类型的核酸，称为“前RNA”，先于RNA存在。

因此，研究遗传聚合物起源的一种潜在有前途的方法是不仅关注在生命起源前可能的条件下RNA的合成，而且还研究其他目前未知的非RNA核酸(或核酸样聚合物)的生命起源前合成机制)可能存在于早期地球上，例如交替核苷类似物的单体与连接分子的共聚合。

由研究科学家RuiqinYi领导的东京工业大学的一组研究人员承担了在非基于RNA的益生元相关遗传聚合物候选物中检测此类共聚合的任务。

在他们最近发表在《化学通讯》上的突破中，该团队探索了乙二醇核酸(GNA)单体与取代和未取代的二羧酸(DCA)在原始干燥条件下的交替共聚，以产生线性和支化的异种核酸共-聚合物。

“研究表明，假定的前体RNA分子可以由带有接头的单体组装而成，这些接头可能用于连接其他功能性聚合物以形成大分子杂化结构，”Yi博士解释说。“这种额外的化学互连性不仅增加了聚合物的复杂性，而且可能赋予它们新的或新兴的功能。这种聚合物共合成可能有助于将原始遗传分子的起源追溯到酶促催化或RNA之前的时代”

为了研究聚合物的共合成，GNA单体N1-(2',3'-二羟丙基)胸腺嘧啶(DHPT)或N9-(2,3-二羟丙基)腺嘌呤(DHPA)(含有胸腺嘧啶和腺嘌呤碱基)分别在现代DNA和RNA中观察到)通过脱水合成与一系列取代和未取代的DCA反应，形成能够连接GNA成分与DCA成分的酯键。

然后对合成的产品分子进行基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱(MALDI-ToF-MS)分析，以分析可能生产的产品类型。结果表明，与未取代的DCA反应生成交替的线性共聚物，而与取代的DCA反应生成线性和支化共聚物;在所有情况下，产品均由不同长度的多分散聚合物组成。

通过改变DCA或GNA的组成、温度或反应pH值，可以获得不同长度的产物。当应用MS/MS分析对产物聚合物进行“测序”时，发现DCA/GNA比率影响产物的支化量;较高的DCA/GNA比率导致更多支化，而较低的比率导致更多的线性聚合物。

最后，该团队还发现，DHPT和DHPA与ʟ-酒石酸的混合反应导致形成随机序列的聚合物，该聚合物由两种类型的碱基(胸腺嘧啶和腺嘌呤)组成，它们本身通常可以碱基配对。这些产物表明该系统形成短链聚合物的潜在途径，能够通过碱基配对传递遗传信息，类似于RNA或其他原始核酸。

因此，这项研究的结果表明，如果生命起源前有机分子的库存具有不同的组成，那么基于支链和线性GNA-DCA的异种核酸共聚物可能在早期地球上很丰富，并且化学成分的简单差异可能导致支链信息聚合物与线性信息聚合物丰度的人口水平差异。

例如，与DCA分子相比，在GNA单体较少的环境中，支化聚合物将占主导地位，这可能与基于超支化聚合物的球状原酶有关。

相反，在与DCA分子相比具有更多GNA单体的环境中，能够存储和传递遗传信息的潜在高度多样化的线性聚合物群体将占主导地位，这可能导致进一步的选择和进化，从而产生其他新功能或核酸.

“我们发现，不仅可以通过两种类型丰富的原始分子(GNA和DCA)的简单脱水形成非规范的异种核酸，而且这些聚合物(包含两种类型的互补碱基)可能具有有用的信息存储特性。我们现在正在深入研究这些共聚物的潜在功能，并希望找到更多有关早期地球上可能存在和发挥作用的聚合物类型的问题的答案，”易博士总结道。.