中国科学院合肥物质科学研究院张海民教授课题组对异质结构双金属磷化物电催化剂提高电化学硝酸盐还原反应性能的调控机制进行了系统研究。

研究阐明了电催化硝酸盐还原的调节机制

“催化剂在不同的反应器中表现出不同的氨合成性能,”金猛博士说,“因此我们尝试了三种不同的电解槽来提高电催化剂的性能。”

电解槽的配置会极大地影响电极附近的局部反应环境,进而影响催化性能,研究人员选择了三种不同的电解槽来研究电催化剂性能的调节机制。

硝酸根阴离子(NO3-)是工业废水和农业生产中的重要污染物。电催化硝酸盐还原(NO3RR)是解决环境问题、生产绿色氨(NH3)的有效途径。然而,NO3RR过程很复杂,涉及多个电子和质子转移,并且由于析氢反应的竞争而导致法拉第效率低。电化学NO3RR反应器对于实现NO3-到NH3的高效转化也至关重要。

在这项研究中,研究人员通过简便的气相水热法在商业碳纸(CP)上合成了一系列双金属铜镍磷化物电催化剂。首先在H型电解池中评估了这些催化剂对NO3RR的电催化性能。结果表明,Cu3P-Ni2P/CP-x能够形成丰富的异质界面,增强电子传递,提高NO3RR效率。

为了进一步了解电催化剂NO3RR动力学的差异,研究人员使用旋转圆盘电极装置来测试相应的催化动力学参数。

此外,他们将该催化剂组装到膜电极组件(MEA)电解槽中,证明了在工业电流密度下NO3RR的高效活性和耐久性。原位光谱表征结合理论计算表明,异质界面的存在有效调节了反应物的吸附,并且反应机理遵循顺序加氢脱氧途径。

这些结果有助于更好地理解电催化NO3RR过程,并为开发可持续氨合成高效耐用的催化剂铺平道路。