研究人员提出钛基钙钛矿用于有机硫的水活化和低温水解
根据1月11日发表在《美国国家科学院院刊》上的一项研究,中国科学院大学(UCAS)郝正平教授领导的研究人员提出了基于钛基的易氧空位(VO)工程钙钛矿促进水(H2O)活化,实现增强的有机硫水解和在较低温度下有效的硫回收。
水活化涉及许多反应和过程。有机硫(COS和CS2)水解是一种使用H2O分子作为反应物的典型反应。在工业硫磺回收过程中,在克劳斯反应器的第一阶段安装额外的水解催化剂以转化COS和CS2。受限于水的有效活化,CS2水解需要较高的温度,环境复杂,不利于硫磺回收反应,严重影响克劳斯法硫磺回收效率和污染排放控制.
在这项研究中,研究人员制备了不同VO含量的钛基钙钛矿,发现VO含量与H2O解离度和水解性能之间存在线性相关性。与VO相邻的低配位Ti离子是H2O活化的活性位点。
研究人员称,引入VO,尤其是VO簇,导致H2O解离的能垒降低,这有助于H2O的激活和解离。
此外,他们深入的机理研究表明,CS2水解是由离解吸附的-OH和气态CS2之间的反应引发的(Eley-Rideal机制),这是增强的H2O活化增强水解活性的起源由VO。
因此,在225°C(克劳斯转化的有利温度)下进行H2还原处理后,在SrTiO3上实现了COS和CS2的完全转化。令人惊讶的是,该催化剂还表现出优异的克劳斯催化活性。
因此,可以同时实现有效的有机硫水解性能和改进的硫回收效率。这种双功能催化剂的应用可以显着提高硫磺回收效率,简化操作流程,降低投资和运行成本。
郝教授团队长期从事酸性气体污染控制与资源回收利用的研究与开发。他们对酸性气体减排和控制有深入的了解。该成果的产生和发表是团队多年工作的结晶,对酸性气体的减排控制、资源回收利用具有重要意义。
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