研究人员构建了具有高锂离子电导率的非晶氯化物固体电解质

研究团队成功构建了玻璃态锂离子传导网络，并开发出具有高锂离子传导率的非晶氯化钽固体电解质(SE)。

研究表明，与陶瓷SE相比，非晶SE因其固有的独特玻璃状网络而与众不同，可实现紧密的固-固接触和非凡的锂离子传导渗透。

此外，非晶SE有利于锂离子的快速传导，有望实现高容量正极的有效利用和稳定循环;因此，它们显着提高了全固态锂电池(ASSLB)的能量密度。

然而，由于薄膜正极的面积容量低和室温离子电导率差，非晶态锂离子传导磷氮氧化物(Li1.9PO3.3N0.5，LiPON)不如目前商业化的锂离子电池。电池的能量/功率密度。

为了克服这一挑战，有必要开发具有高锂离子电导率和理想化学(或电化学)稳定性的非晶SE。研究表明，结晶卤化物(其中卤素为负价的化合物，包括氟化物、氯化物、溴化物和碘化物)因其高电压稳定性和高离子电导率而有望实现高能量密度ASSLB。然而，关于开发无定形氯化物SE的研究仍然很少。

研究人员提出了一种具有高锂离子电导率的新型非晶氯化物SE，表现出与高镍正极的优异兼容性，并实现了具有宽温度范围和稳定循环的高能量密度ASSLB。

研究人员通过采用随机表面行走全局优化结合全局神经网络势(SSW-NN)函数进行全位能量表面搜索和一维固态核磁共振，确定了LiTaCl6非晶基体的结构特征用于化学环境解耦的锂光谱、X射线吸收精细结构拟合以及用于基体微观结构表征的低温透射电子显微镜。

基于其组件设计的灵活性，进一步制备了一系列高性能、高性价比的锂离子复合固体电解质材料，室温锂离子电导率最高可达7mScm-1，满足高倍率ASSLBs的实际应用要求。

此外，研究人员验证了基于无定形氯化物构建的ASSLBs在较宽温度范围内的适用性：即在-10℃的冰冻环境中可以实现接近10,000次循环的高倍率(3.4℃)稳定运行。无定形氯化物SEs所表现出的组分灵活性、快速离子电导率以及优异的化学和电化学稳定性为进一步设计新型SEs和构建高比率ASSLBs提供了新思路。

这一突破拓展了一系列高性能复合SE，克服了传统晶体SE结构和组件设计的限制，为实现ASSLB高性能高镍阴极铺平了道路。

该研究团队由中国科学技术大学姚洪斌教授领衔，与复旦大学尚程教授和浙江工业大学陶新勇教授合作。