机器学习和第一性原理计算指导下的高效二氧化碳光还原

将CO2光催化还原为高价值碳基燃料在解决日益严重的能源危机方面具有巨大潜力。然而，CO2分子的高C=O键能(750kJ·mol-1)使得CO2的活化和还原具有挑战性。

因此，构建具有新型电子传递途径的光催化剂是有意义的。与传统的单一电子传输通道相比，基于层状材料的多电子通道的发展在载流子传输的改善方面具有明显的优势。然而，合理设计具有优化参数的理想多电子通道光催化模型是相当具有挑战性的。

近日，武汉工程大学姜继洲教授设计并领导了一项题为“构建双电子传递通道以机器学习和第一性原理计算引导加速CO2光还原”的研究。

该工作结合第一原理计算和机器学习，成功预测并制备了一种新型的具有双电子传输通道的BiOBr-Bi-gC3N4三明治结构，用于光催化CO2还原。这种新颖的结构具有良好的活性，主要原因有以下三个：

(1)引入的gC3N4纳米片表现出与BiOBr相似的能级结构，有利于形成电子叠加态;

(2)由于特殊的双电子传输通道，激发态载流子能够高效分离和传输;

(3)由于BiOBr和gC3N4的光生载流子具有不同的时间衰减行为，因此可以构建CO2还原的多时间尺度反应机制来优化反应路径。

BiOBr-Bi-gC3N4量子阱结构增强了CO2还原光催化性能(43μmolg-1h-1)。利用五种机器学习模型探讨了各种影响因素对多电子通道效率的线性规律。对光催化机理进行了系统研究。