通过电化学反应将二氧化碳(CO2)还原为一氧化碳(CO)具有从大气中去除CO2以减少污染以及生产以一氧化碳为成分的替代能源的巨大潜力。

减少二氧化碳的新方法可能是解决污染的黄金方案

然而，目前用于电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)的催化剂的效率或选择性不足以使CO2RR成为实用的解决方案。现在，中国科学院福建物质结构研究所的一组研究人员通过用一种叫做葫芦[6]脲(CB[6])的大环化合物修饰金纳米粒子，开发出一种金基杂化材料，允许比以前更有效的CO2RR。

结果发表在《纳米研究》杂志上。

“通过这项工作，我们希望通过将二氧化碳电化学转化为增值产品来解决环境污染和能源短缺的问题，”福建省结构化学国家重点实验室的通讯作者曹明娜说。物质结构，中国科学院，中国科学院大学。

“为了提高催化剂表面的局部CO2浓度，我们利用大分子葫芦[n]脲对金表面进行功能化，这是我们的工作有别于以往工作的显着特征。”

据研究人员称，相对于其他催化剂，金在将CO2转化为CO方面具有很高的活性。然而，CO2和CO与金催化剂表面的结合能呈正相关，这与CO2RR中CO2吸附和CO解吸的需要相冲突，因为由于正相关，CO解吸不会发生它与催化剂的结合能。

研究人员通过修改CB[6]创建了纳米粒子的受控合成。CB[6]具有带负电荷的入口和带正电荷的表面，这有助于CB[6]与金属之间的电子相互作用调节催化性能的结果。

研究人员通过透射电子显微镜验证了纳米粒子的形态和表面结构。金基杂化材料(Au@CB[6])被证明可以提高CO2RR的催化活性。

“我们通过原位电化学测量和密度泛函理论计算证明了葫芦[6]脲与CO2之间的相互作用，”曹说。

据研究人员称，多种因素有助于提高催化性能。首先，CB[6]可以通过收集CO2来增加金属表面附近的局部CO2浓度，这意味着Au@CB[6]具有可调节或可调的CO2富集。此外，CB[6]的修饰通过打破前面提到的催化剂表面与CO2/CO之间的结合亲和力的比例关系来提高CO2RR。

此外，以前CO2RR在金表面催化剂上效率有限的一个原因是CO2在水性电解质中的溶解度低，研究人员通过使用大环的高特异性结合力选择性地将某些物种吸附到常规溶液中解决了这个问题电催化反应。

“结果表明，CB[6]可以收集CO2并导致金属界面附近局部CO2浓度增加，并促进CO解吸，这是提高CO2RR性能的主要原因，”Cao说。“使用刚性大环葫芦[n]脲修饰催化剂表面是提高电催化性能的有前途的途径。”

研究人员计划继续改进催化剂，以进一步提高CO2RR的效率。

“下一步，我们希望在葫芦[n]脲存在下调整金催化剂的形状和尺寸，以进一步提高催化性能，将二氧化碳电化学还原为增值产品，”曹说。