一种微调路易斯碱特性以用于电化学二氧化碳捕获的策略

近年来，许多工程师和材料科学家一直在尝试开发可持续的能源解决方案，以帮助缓解地球上的气候变化。这包括碳捕获技术，这些技术专门设计用于在广泛生产二氧化碳(CO2)的地点捕获或吸收二氧化碳(CO2)，例如依赖生物质或燃烧化石燃料的发电厂或工业设施。

虽然一些碳捕获解决方案取得了可喜的成果，但那些基于使用sp3胺的传统湿化学洗涤方法的解决方案通常消耗过多的能量并且容易腐蚀和吸附剂降解。这极大地限制了它们的广泛实施，突出了对替代CO2分离策略的需求。

约翰霍普金斯大学、德克萨斯大学奥斯汀分校和麻省理工学院(MIT)的研究人员最近推出了一系列氧化还原可调的路易斯碱(即具有孤对电子的分子，可以捐赠给配位共价键))具有可以可逆地捕获和释放CO2的sp2氮中心。在他们发表在NatureEnergy上的论文中，他们还概述了微调这些路易斯碱基特性的策略。

“我们展示了一个具有sp2-氮中心的氧化还原可调路易斯碱库，可以通过电化学循环可逆地捕获和释放二氧化碳，”李星、赵勋华、刘元岳、T.AlanHatton和刘亚元在他们的论文中写道。纸。“碳捕获过程的机制是通过结合实验和计算的方法来阐明的。”

研究人员最近的工作基于这样的想法，即由于其对CO2的亲和力，具有氧化还原活性sp2氮中心的路易斯碱可以使用电化学势进行调节，从而能够开发出替代的、更有效的碳捕获解决方案。为了验证这一假设，研究人员编制了一个包含sp2氮中心的有机碱基库，包括吡喃、二嗪、噻二唑和偶氮部分。

研究人员在他们的论文中写道：“虽然处于氧化形式，但这些化合物中没有一种显示出与CO2的强烈相互作用。”“然而，它们的电还原和随后的氧化行为可以通过电解质中CO2的存在来大幅调节。”

Li和他的同事清楚地概述了在计算模拟和实验中允许Lewis碱吸附剂捕获碳的机制。随后，他们表明，可以使用分子设计和电解质工程方法对这些吸附剂的特性进行微调(即针对特定用途进行定制)。通过微调他们创造的路易斯碱的特性，研究人员随后能够识别出一种基于双功能偶氮吡啶的特别有前途的路易斯碱。

“我们确定了一种双功能偶氮吡啶碱，它有望用于电化学介导的碳捕获，在15%二氧化碳和5%氧气的流动系统中，其容量利用率超过85%，”Li和他的同事在他们的论文中写道。“这项工作拓宽了氧化还原活性二氧化碳吸附剂的结构范围，并为在电化学条件下具有可调碱度的分子提供了设计指南。”

未来，李和他的同事们发现的双功能偶氮吡啶碱可用于创造更节能、更有效的碳捕获技术。此外，他们的工作可以为开发基于路易斯碱吸附剂的其他碳捕获解决方案铺平道路。