二氧化碳 (CO 2 ) 排放是目前全球变暖的主要原因之一。水泥基材料在通过碳化过程捕获和固化 CO 2矿物方面表现出良好的应用前景，为缓解气候变化带来的挑战提供了潜在的解决方案。因此，人们已经对水泥基材料的碳化进行了大量的研究，以提高碳化的效率。

研究揭示水泥基材料吸收二氧化碳的机理

简而言之，水泥浆体中的碳化涉及 CO 2在水中的溶解，然后与原材料水化过程中形成的硅酸钙水合物 (C–S–H) 相互作用。在此反应过程中，溶解的 CO 2形成碳酸根离子 (CO 3 2- )，并进一步与C–S–H 中的钙离子(Ca 2+ ) 反应生成碳酸钙沉淀物。然而，尽管对各种参数进行了广泛的研究，但由于水泥浆体化合物的不稳定性质，碳化机理的完整解释尚不清楚。

先前的研究表明，碳化作用受相对湿度 (RH)、CO 2溶解度、钙/硅酸盐 (Ca/Si) 比以及 C–S–H 中水的浓度和饱和度的强烈影响。此外，了解离子和水通过 C–S–H 层中纳米级孔隙(称为凝胶孔隙水)传输的影响也很重要。

为了解答这些问题，千叶大学工学研究院副教授大久保贵宏带领其研究团队，包括千叶大学的宇野大树、东京大学的丸山一平教授和佐伯直彦、琉球大学的须田裕也副教授、广岛大学的寺本厚史、北海道大学的北垣龙马教授，对不同Ca/Si比和RH条件下碳化反应的机理进行了研究。

他们的研究于 2024 年 7 月 8 日发表在《物理化学 C 杂志》上。

“水传输和碳化相关结构变化的作用仍是一个悬而未决的问题。在这项研究中，我们使用了一种新方法来研究这些因素，即使用29 Si核磁共振(NMR) 和1 H NMR 弛豫法，这已被证实是研究 C–S–H 中水传输的理想工具，”副教授 Ohkubo 说道。

为了研究碳化过程，研究人员合成了C–S–H，并使用远高于大气水平的100% CO2对其进行加速碳化。

Ohkubo 副教授解释说： “水泥材料中的自然碳化作用需要几十年的时间才能吸收大气中的二氧化碳，因此很难在实验室环境下进行研究。在二氧化碳浓度升高的情况下进行加速碳化实验为这一挑战提供了切实可行的解决方案。”

样品是在不同的 RH 条件和 Ca/Si 比下合成的。此外，他们使用29 Si NMR 研究了 C–S–H 样品，并使用1 H NMR 弛豫法在二氧化氘 (D 2 O) 气氛下研究了水交换过程。

研究人员发现，碳化反应引起的结构变化，包括 C–S–H 链结构的崩塌和孔径变化，在很大程度上受到 C–S–H 链的 Ca/Si 比和 RH 条件的影响。此外，较低的 RH 条件和较高的 Ca/Si 比会导致孔径较小，从而抑制 Ca 2+离子和水从层间空间渗入凝胶孔，导致碳化效率低下。

Ohkubo 副教授说：“我们的研究表明，碳化过程是由于结构改变和质量转移共同作用而发生的，这表明研究它们的相互作用而不是仅仅研究结构变化非常重要。”

Ohkubo 副教授进一步强调了本研究的意义，并补充道：“我们的研究结果有助于开发能够吸收大量大气 CO 2的新型建筑材料。此外，碳化反应在有机物中也很常见，因此，我们的新方法也将有助于了解自然环境中化合物的碳化。”

总之，这项研究揭示了水泥基材料的碳化反应，为减少二氧化碳排放提供了潜在的解决方案。