双金属氧化物上双活性位点的协同相互作用机制用于合成气转化
催化合成气转化是弥合各种碳资源与基本化学品之间差距的关键途径。氧化物沸石(OXZEO)双功能催化是这种转化的新平台。
近日,中国科学院大连化学物理研究所侯光进研究员团队揭示了双金属氧化物上双活性位点的协同相互作用机制,可实现原子级合成气的高效转化。等级。
这项研究于2月8日发表在《化学》杂志上。
研究人员结合先进的固态核磁共振(NMR)技术研究了代表性尖晶石ZnAl2O4氧化物上的合成气转化。他们利用原位核磁共振方法观察了通过ZnAl2O4催化剂将合成气转化为甲醇的全过程,在此过程中,甲酸盐和甲氧基物种被确定为关键中间体。
通过一系列双共振和多维相关核磁共振实验,他们确定了具有-AlIV-OH···ZnIII-结构的双活性位点。因此,他们提出了ZnAl2O4催化剂双活性位点协同催化合成气转化反应的机理。
此外,他们在原子水平上详细阐述了反应过程中反应中间体和活性位点的动态演变。
“一方面,我们的工作体现了固态核磁共振光谱在表面/界面催化研究中不断增强的能力,”侯教授说。“另一方面,目前对活性位点和反应机理的了解可以为研究其他双金属氧化物体系上的合成气转化和CO2加氢反应带来启发,为高效氧化物催化剂的合理设计和调制提供重要指导。”
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