计算化学家设计出更好的方法来发现和设计能源应用材料

应对气候变化的迅速而显着的成果需要创造新颖、环保且节能的材料。研究人员希望在创造此类有用化合物时利用的最丰富的矿脉之一是一个巨大的化学空间，在这个空间中，具有卓越的光学、导电、磁性和热传递特性的分子组合等待着被发现。

但是寻找这些新材料一直进展缓慢。

“虽然计算建模使我们能够比实验更快地发现和预测新材料的特性，但这些模型并不总是值得信赖，”HeatherJ.Kulik博士说。'09，化学工程系和化学系副教授。“为了加速材料的计算发现，我们需要更好的方法来消除不确定性并使我们的预测更加准确。”

Kulik实验室的一个团队开始与包括ChenruDuan博士在内的团队一起应对这些挑战。'22。

建立信任的工具

Kulik和她的团队专注于过渡金属配合物，这些分子由元素周期表中间发现的被有机配体包围的金属组成。这些配合物可能具有极高的反应性，这使它们在催化自然和工业过程中发挥着核心作用。通过改变这些分子中的有机和金属成分，科学家们可以生成具有可改善人工光合作用、太阳能吸收和储存、更高效OLED(有机发光二极管)和设备小型化等应用特性的材料。

“表征这些复合物和发现新材料目前进展缓慢，通常由研究人员的直觉驱动，”Kulik说。“这个过程涉及权衡取舍：你可能会找到一种具有良好发光特性的材料，但中心的金属可能是铱之类的东西，它非常稀有且有毒。”

试图识别无毒、储量丰富且具有有用特性的过渡金属络合物的研究人员往往追求一组有限的特征，并且只能适度地保证它们在正确的轨道上。“人们不断迭代特定的配体，并陷入局部机会领域，而不是进行大规模发现，”Kulik说。

为了解决这些筛选效率低下的问题，Kulik的团队开发了一种新方法——一种基于机器学习的“推荐器”，让研究人员知道进行搜索的最佳模型。他们对该工具的描述是12月发表在《自然计算科学》(NatureComputationalScience)上的一篇论文的主题。

“这种方法优于所有先前的方法，并且可以告诉人们何时使用方法以及何时值得信赖，”Kulik说。

由Duan领导的团队开始研究改进传统筛选方法的方法，即基于计算量子力学的密度泛函理论(DFT)。他建立了一个机器学习平台来确定密度泛函模型在预测过渡金属分子的结构和行为方面的准确性。

“这个工具了解了哪些密度泛函对于特定的材料复合物是最可靠的，”Kulik说。“我们通过针对以前从未遇到过的材料测试该工具来验证这一点，实际上它选择了最准确的密度泛函来预测材料的特性。”

该团队的一个重大突破是决定使用电子密度——原子的基本量子力学特性——作为机器学习的输入。这个独特的标识符，以及使用神经网络模型进行映射，为想要确定他们是否使用适当的密度泛函来表征其目标过渡金属配合物的研究人员提供了强大而有效的帮助。“一项需要数天或数周的计算，这使得计算筛选几乎不可行，而只需数小时即可产生可靠的结果。”

Kulik已将此工具整合到实验室网站上的开源代码molSimplify中，使世界各地的研究人员能够预测过渡金属配合物的特性和模型。

针对多个属性进行优化

在最近发表在JACSAu上的相关研究中，Kulik的团队展示了一种在大型化学空间中快速定位具有特定性质的过渡金属络合物的方法。

他们的工作跳出了2021年的一篇论文，该论文表明一组不同密度泛函之间关于目标分子特性的一致性显着降低了模型预测的不确定性。

Kulik的团队通过在第一个多目标优化中演示来利用这种洞察力。在他们的研究中，他们使用地球上丰富的金属成功地识别出易于合成的分子，这些分子具有显着的光吸收特性。他们搜索了3200万份候选材料，这是有史以来搜索此应用程序的最大空间之一。“我们拆开已知的实验合成材料中的复合物，并以新的方式将它们重新组合，这使我们能够保持一些合成现实主义，”Kulik说。

在收集了这个巨大化学领域中100种化合物的DFT结果后，该小组训练机器学习模型对整个3200万种化合物空间进行预测，着眼于实现他们的特定设计目标。他们一代又一代地重复这个过程，以筛选出具有他们想要的明确特性的化合物。

“最后，我们发现了九种最有前途的化合物，并发现我们通过机器学习选择的特定化合物包含一些片段(配体)，这些片段(配体)是为其他需要光学特性的应用而实验合成的，具有良好的光吸收光谱，”说库利克。

有影响力的应用

虽然Kulik的首要目标涉及克服计算建模的局限性，但她的实验室正在充分利用自己的工具来简化新的、具有潜在影响的材料的发现和设计。

在一个值得注意的例子中，“我们正在积极致力于优化金属有机框架，以将甲烷直接转化为甲醇，”Kulik说。“这是人们几十年来一直想要催化的圣杯反应，但却无法有效地做到这一点。”

将非常有效的温室气体转化为易于运输并可用作燃料或增值化学品的液体的快速途径的可能性对Kulik具有极大的吸引力。“它代表了大海捞针的挑战之一，数百万候选催化剂的多目标优化和筛选可以很好地解决，这是一个已经存在了很长时间的突出挑战。”